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仪表网 研发快讯】 近日，化学与化工学院前沿化学研究院李真副教授团队在微液滴光催化绿色生产过氧化氢研究方面取得新进展。
该团队提出微液滴气-液-固三相界面催化策略，依托共价有机框架材料高效光催化制备H2O2，突破传统液相体系氧气传质差、催化效率低的瓶颈，相较常规体相体系催化性能提升12.3倍。相关研究成果以“Microdroplets Boosted Photocatalytic H2O2 Production Over Covalent Organic Frameworks via Tri-Phase Interface Catalysis”为标题发表在国际顶级期刊《德国应用化学》(Angewandte Chemie International Edition)上。山东大学为该论文通讯单位。山东大学博士研究生徐雨春为论文第一作者，李真副教授为通讯作者。
过氧化氢(H2O2)是化工合成、环境治理、医疗消毒领域的绿色化学品，传统工业蒽醌法存在能耗高、依赖贵金属、有毒副产物多等弊端，无牺牲剂光催化制H2O2是理想绿色替代路线。共价有机框架(COFs)因能带可调、多孔高比表面积优势成为优质光催化材料，但传统体相水溶液反应体系存在氧气传质阻力大、活性位点暴露不足、产物易分解等固有缺陷，严重限制生产H2O2效率。微液滴体系具备超大界面面积、独特界面电场效应，可强化多相催化反应，但利用微液滴三相界面调控H2O2产率机制仍缺乏系统研究。
本研究构建固着微液滴气-液-固三相界面光催化体系，以DS-OH-COF作为光催化剂，依靠微液滴超大比表面积大幅强化氧气传质效率，气-液-固三相界面为反应核心活性区域。性能测试表明，1 μL微液滴在空气、纯氧氛围下H2O2产率分别可达11.11、14.79 mmol g-1 h-1，性能较传统体相体系提升12.3倍。机理实验证实该体系可同步通过2电子氧还原(2e? ORR)与2电子水氧化(2e? WOR)双路径生成H2O2；基底材料可调控氧气Pauling型/Yeager型两种吸附模式，弱Pauling吸附能够保留O-O化学键、促进超氧中间体生成，进一步提升催化活性。结合原位红外、原位拉曼、旋转环盘电极电化学测试与DFT理论计算完整阐明三相界面氧活化与生产H2O2机理。该微液滴催化策略普适性强，适配多种COF催化剂与天然水体水源，原位生成的H2O2可快速降解甲基橙有机染料，在水污染治理领域具备实际应用价值。研究同时指出该微液滴策略可拓展至CO2还原、污染物光降解、人工光合成等多类光催化体系，为多相光催化性能提升提供通用设计范式，具备重要科学与应用价值。
近年来，李真副教授团队长期聚焦太阳能转化、多孔有机框架光催化材料、水分解与绿色氧化催化等方向，相关成果发表于Nat. Commun.,Angew. Chem. Int. Ed.,Energy Environ. Sci. 等国家专业级别期刊。系列研究工作先后获得国家自然科学基金青年项目、面上项目、山东省自然科学青年基金资助，入选山东大学青年学者未来计划。
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